从人脸识别到相位识别

如果你想了解一个材料是如何从一个原子级配置到另一个原子级的，那么捕获结构前后的快照是不够的。最好是在发生变化时跟踪细节。同样，研究催化剂、通过将关键成分结合起来加速化学反应的材料；关键的行动通常是由中间阶段的细微原子尺度转移触发的。

“为了了解这些过渡状态的结构，我们需要工具来测量和识别在过渡期间发生的事情，”美国能源部布鲁克黑文国家实验室和石溪大学联合任命的物理学家Anatoly Frenkel说。

Frenkel和他的合作者现在已经开发出这样一种“阶段识别”工具，或者更确切地说，一种从现有工具所做的测量中提取未知结构的“隐藏”签名的方法。在刚刚发表在《物理评论快报》上的一篇论文中，他们描述了他们如何训练一个神经网络来识别材料的X射线吸收光谱中的特征，这些光谱对原子的排列非常敏感。该方法有助于揭示在一个重要但不易理解的相变过程中铁原子重排的细节。

Frenkel解释说：“这种网络训练类似于机器学习在面部识别技术中的应用。”在这项技术中，计算机分析了数以千计的人脸图像，并学会识别关键特征或描述符，以及区分个体的差异。“数据的某些特征之间存在相关性，”Frenkel解释道。在我们的X射线数据的语言中，光谱的不同区域的强度之间存在相关性，这些强度也与底层结构和相应的相位直接相关。

网络培训

在加热时，从顶部、顺时针方向解读铁（中心）的三维结构的变化：原位X射线吸收实验产生一个扩展的X射线吸收精细结构（EXAFS）光谱，该光谱被馈送到神经网络中，以提取径向分布函数，这对于EA来说是唯一的。CH物质和原子排列。

为了让神经网络准备好进行“相位识别”，也就是说，为了能够识别出关键的光谱特征，科学家需要一组训练图像。

Janis Timoshenko是一位博士后研究员，他与石溪分校的弗伦克尔合作，并在该论文的主要作者那里解决了这一挑战。首先，他使用分子动力学模拟创建3000个现实的结构模型对应于铁的不同阶段和不同程度的无序。

Timoshenko说：“在这些模型中，我们想解释动态效应，因此我们定义了在不同原子之间作用的力，我们允许原子在这些力的作用下移动。”然后，使用行之有效的方法，他使用数学计算来推导X射线吸收光谱，这将从这3000种结构中的每一个获得。

“模拟光谱不是一个问题，”Timoshenko说，“从频谱的方向来理解它们是一个问题，从频谱到结构，这就是为什么我们需要神经网络的原因。“

在使用Timoshenko的建模光谱数据来训练网络之后，科学家将它们的方法用真实的光谱数据收集，作为铁经历了相变。

“没有太多的实验方法来监测这种转变，这是在相当高的温度下发生的，”Timoshenko说。“但是我们的合作者——Alexei Kuzmin，JuriS PursS，ARTURS CITIN和拉脱维亚大学固体物理研究所的安德里斯.安斯波克斯，我以前的机构在意大利的ELTRA同步加速器上进行了这个非常好的实验，以收集X射线的X射线吸收数据。是第一次相变。

神经网络能够从铁的X射线吸收谱中提取相关的结构信息，特别是径向分布函数，它是原子之间的分离和各种分离的可能性的量度。这一功能对于任何材料来说都是独一无二的，它是解锁隐藏结构细节的关键。这使得科学家能够量化铁原子在从一个原子排列到另一个原子排列的过程中密度和配位的变化。

附加应用程序

科学家们说，除了用于研究相变化的动力学，该方法还可以用于监测催化剂和其他材料中纳米颗粒的排列。

我们知道，催化材料中的纳米粒子在反应条件下改变其结构。Timoshenko说：“理解过渡结构为什么会发生变化，以及如何影响催化性能和过程是非常重要的。”

为了理解过渡状态的结构，我们需要工具来测量和识别在过渡期间发生的事情。

纳米颗粒也经常在晶体和非晶之间存在某种结构，表面和体之间有结构变化。这种方法应该能够区分这些差异，因此科学家可以评估它们与材料性能的相关性。

该方法也将用于研究异质材料（这是由不同大小和形状的粒子的组合）和同一粒子的同分异构体（它们含有相同数量的原子，但它们的排列不同）。

“没有一种技术能精确地分辨出原子在三个维度上的位置，从而分辨出它们的形状有什么区别。但是，如果我们测量这个径向分布函数，有机会告诉他们分开，并解决关于异质性在催化中的作用的重要问题，“Frenkel说。

布鲁克黑文实验室在这项工作中的作用是由美国能源部科学办公室和实验室指导的研究和发展基金资助的。